Als Offizier in Indien, Afganistan und Persien, seit 1843 als Resident der Ostindischen Companie, 1844 als Konsul, 1851 als Generalkonsul in Bagdad, hat Rawlinson zahlreiche geographische und archäologische Forschungen unternommen. Seit 1835 beschäftigt er sich mit der Entzifferung der Keilschrift. Seine folgenreichste Leistung war die Erforschung der in schwindelnder Höhe an der Felswand von Bisutun, in der Nähe von Kermanschah, neben dem Bild des Darius eingemeißelten trilinquen Inschrift, die Rawlinson unter großer Gefahr kopierte und von der er nach mehreren Jahren zunächst eine Übersetzung des altpersischen Teils herausgab. 

Damit erst lag ein umfangreicher Text vor, der es erlaubte, in den Bau der altpersischen Sprache tiefer einzudringen. Rawlinson hat aber, basierend auf den Funden von Botta in Chorsabad und von Layard in Ninive und Nimrud, außerdem auch große Verdienste um die Erschließung der babylonisch-assyrischen Inschriften. Seine erste Arbeit darüber mit dem Titel "On the Inscriptions of Assyria and Babylonia" erschien im Jahre 1850.